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Pb反応での放射性At同位体の製造と利用に関する核・放射化学的研究; 
放射性同位体による新しいがん治療を目指して西中 一朗; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 山田 記大*; 谷口 拓海*; 渡邉 茂樹; et al.
no journal, ,
核医学利用の観点から有用性が期待されている
Atの製造,利用を目指し、原子力機構タンデム加速器施設においてLiビームを用いた核反応で生成する放射性At同位体の核・放射化学研究を行っている。核反応
Li+Pbで生成するAt同位体の励起関数測定、乾式化学分離での無担体アスタチンの化学挙動について報告する。
永岡 美佳; 藤田 博喜; 中野 政尚; 渡辺 均; 住谷 秀一
no journal, ,
福島第一原子力発電所から南約115km離れている核燃料サイクル工学研究所で降下じんを採取し、放射性核種の分析・測定を実施した。福島原発事故当時は
線放出核種として
I, 
Te, 
Te, 
Te等のさまざまな短半減期の放射性核種が検出されたが、現在では
Cs及び
Csのみが検出されている。事故から約1年間(平成23年3月
平成24年2月)の間の年間降下量を算出すると、Cs: 19,000Bq/m
, Cs: 17,000Bq/mであった。Cs濃度の高い一部の試料からは
Srが検出され、平成23年3月のSr降下量は5.1Bq/mであり、その後濃度は減少していった。一方、Puにおいては、過去のフォールアウトと同様であった。
Pb+
Zn反応を用いた
Cnの生成と壊変特性住田 貴之*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 大関 和貴*; 鹿取 謙二*; 酒井 隆太郎*; 長谷部 裕雄*; 羽場 宏光*; 米田 晃*; 吉田 敦*; et al.
no journal, ,
核融合反応による超重元素合成実験では、目的とする核反応が起こるエネルギー領域が狭いため、入射粒子のエネルギー設定が重要な課題となっている。本研究では、Pb(Zn,
)反応による112番元素Cn合成の励起関数を測定し、壊変特性の研究を行った。実験には、理化学研究所重イオン加速器施設RILACに設置された気体充填型反跳分離装置GARISを用いた。加速器で得られたエネルギー347.5, 351.5, 355.5MeVのZnビームを厚さ約630
g/cmのPb標的に照射し、核反応生成物をGARISによってSi検出器システムへと導いた。Znビームエネルギー351.5MeVの条件で、Cn起因の崩壊連鎖Cn(1)
Ds(2)
Hs(3)
Sg(4) 
Rf(SF:自発核分裂)が1事象観測されたが、他のエネルギーでは観測されなかった。Cnの粒子エネルギーは
MeV、寿命は0.370msであった。われわれが2004年に行った研究の成果も含めると、このエネルギーでのCn生成断面積として
pbが得られた。
渡邉 茂樹; 西中 一朗; 山田 圭一*; 橋本 和幸; 牧井 宏之; 花岡 宏史*; 石岡 典子
no journal, ,
At-211は内用放射線治療への応用が期待されている線放出核種である。At-211をがん細胞などに過剰発現する受容体に対して高い親和性を持つ生体分子に標識することで、がんの内用放射線治療への応用が可能になる。本発表では内用放射線治療に向けた基礎検討としてアミノ酸に着目し、放射性ハロゲン標識で最も用いられているスズ-アスタチン交換反応を用いたアミノ酸誘導体へのAt-211標識について報告する。
石井 康雄; 舘 幸男; 吉川 英樹; 佐々木 隆之*; 上田 健揚*
no journal, ,
堆積岩系において、核種収着等に大きく寄与することが考えられる代表的な粘土鉱物のひとつであるイライトへのEu収着挙動に関する知見を得るため、0.1M塩化ナトリウム水溶液をベースとして、雰囲気制御下,大気下、炭酸水素ナトリウム添加におけるEuの収着試験を行い、収着データを対象にモデル化の検討を行った。炭酸系の表面化学種の分析、表面化学種の評価も含めたTRLFS分析について、モンモリロナイトを対象とした試験をもとに、今後の課題について議論を行う。
宮下 直; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 北辻 章浩; 塚田 和明; 永目 諭一郎; Sch
del, M.; Omtvedt, J. P.*; et al.
no journal, ,
現在、超アクチノイド元素であるシーボーギウム(Sg)の酸化還元電位を測定するために、フロー電解カラムと迅速連続溶媒抽出装置(SISAK)を用いた実験を計画している。その方法では異なる酸化状態のSgを溶媒抽出法により迅速に分離し、測定することが必要となる。そこでSgと同族元素であるMoとWを用いてさまざまな抽出剤による溶媒抽出を行い、その抽出挙動を調べた。
浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; 佐藤 望; 石井 哲朗; 笠松 良崇*
no journal, ,
高分解能線エネルギー測定及び-同時計数測定により、アクチノイド偶々核
Pu, 
Cm, 
Cf, 
Fmの第一励起準位エネルギーE(2
)を初めて決定した。原子力機構タンデム加速器を用いてこれらの原子核の崩壊の親核を合成し、ガスジェット搬送法及び回転円盤型線(線)測定装置を用いてそれらの崩壊を測定した。娘核の基底状態と第一励起準位へ遷移する2本の線のエネルギー差から、
0.5keV以下の精度でE(2)を決定した。E(2)はCm及びCf同位体において最小値を取り、その後陽子数が増えるにつれて増大することが明らかになった。この傾向は、陽子数114近傍の球形閉殻に向けて原子核の変形度が減少していると考えれば定性的に説明できる。また、E(2)は
Fmにおいて極小値を取ることから、陽子数100,中性子数152の二重変形閉殻の存在を実験的に明らかにした。
線測定技術の開発安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
原子力機構では、原子力施設等における未申告活動を検知する手段の1つとして保障措置環境試料分析手法の開発を実施している。その一環として、既に、施設等からの拭き取り試料(スワイプ)に付着したミクロンオーダーの個々の核物質粒子を走査型電子顕微鏡(SEM)のエネルギー分散型X線分析法(EDX)により検出し、表面電離質量分析法(TIMS)によりその同位体組成を精密に分析する一連の手法を確立した。TIMSでは、核物質の同位体比測定はできるが、その定量は困難である。そこで、線測定法を適用し、TIMSによる同位体比分析に先駆け、フィラメント上のPu粒子の定量について検討したので報告する。
鳥潟 一文*; 本多 照幸*; 岩月 輝希; 村上 裕晃
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の移行挙動は、地層処分の安全性を評価するうえで欠かせない要素である。本研究では、岩石中での移行挙動の評価手法の開発を目的とした、アナログ元素であるランタノイド元素(Ln)を用いた室内試験にかかわる予備検討として、試験に用いる岩石試料に逐次溶解法を適用してLnの存在形態を評価した。その結果、Lnは炭酸塩態あるいはイオン交換態として存在している可能性が示唆された。また、FeとLnについては、有機物や硫化物等を抽出する段階でも顕著な抽出挙動が見られ、腐食物質や黄鉄鉱等に収着している可能性も示唆された。
佐藤 哲也; 佐藤 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 長 明彦; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)のイオン化電位を実験的に決定することを目指し研究を進めている。Lrは生成断面積が小さく半減期も短いため、シングルアトムレベルでしか扱うことができない。このため、われわれはLrのイオン化電位測定法として、単一原子への適用が期待できる表面電離法を採用した。本研究では、原子力機構タンデム加速器施設に設置されたオンライン質量分離器(ISOL)用表面電離型イオン源の開発を進め、Lrとルテチウム(Lu)のイオン化を試みた。イオン源表面にレニウムを用い、イオン源温度2600Kとしたとき、それぞれ42%及び20%という高いイオン化効率を得た。これはLrのイオン化・質量分離に成功した初めての成果である。また、この結果はLrのイオン化電位がLuに比べて低いことを示唆している。
富塚 知博*; 小嶋 貴幸*; 村上 昌史*; 後藤 真一*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
104番元素ラザホージウムの化学的性質を調べるため、等温ガスクロマトグラフ法を用いた研究を進めている。対象揮発性化学種の等温ガスクロマトグラフ挙動が、対象分子のカラム壁面への単純吸脱着モデルに従うとすれば、半減期が異なる同位体の等温クロマトグラムを同時に取得することで、実験パラメータに依存せず吸着エンタルピーを求められる。そこで、Rfを対象とした実験に先立ち、タンデム加速器実験施設において半減期の異なるハフニウム(Hf)同位体
Hf(
78s)及び
Hf(406s)等を合成し、揮発性Hf塩化物を対象としたオンライン等温クロマトグラフ実験を行った。得られたクロマトグラフ挙動を同位体間で比較したところ、モデルからの予想に比べて挙動の違いが小さいことを見いだした。このことから、等温ガスクロマトグラフ挙動を記述するには単純吸脱着モデルでは不十分であり、モデルの再検討が必要であることを実験的に示すことができた。
金谷 佑亮*; 佐藤 哲也; 園田 望; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 大江 一弘; 宮下 直; 永目 諭一郎; Schdel, M.; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウムの第一イオン化エネルギーを求めるため、表面電離法による測定法の確立を目指し、新たなイオン源の開発を進めている。原子力機構タンデム加速器において、短寿命希土類核種を用いたオンライン実験を行ったところ、本手法で得られた値と文献値の差が、元素の沸点が高いほど大きくなるという傾向を得た。この沸点依存性は、イオン源内に低温部が存在するなど温度の不均一性に由来すると考えられる。そのため、イオン源温度をより高温・均一化する加熱用フィラメントの増設並びにヒートシールドの改造等を行った。その結果、希土類元素のイオン化エネルギー測定に成功した。
豊嶋 厚史; 宮下 直; 大江 一弘; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 北辻 章浩; 永目 諭一郎; Schdel, M.; Omtvedt, J. P.*; et al.
no journal, ,
超重元素研究グループでは、超重元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元電位をフロー電解カラム装置と連続溶媒抽出装置SISAKとを使用した連続電解実験によって決定する計画である。本研究ではその実験に先立ち、フロー電解カラム装置を用いて軽い同族元素MoとWの電解実験を行った。原子力機構タンデム加速器において
Ta(p,n)反応によりWを生成し、無担体のトレーサーを用いて還元実験を行った。0.1M HClのトレーサー溶液を-0.8Vから0.6Vまでの電圧を印加したフロー電解カラム装置に導入し、さらに0.1M HCl水溶液を流した。溶出液から1000L分取して同体積の10
Mヒノキチオール(トルエン溶媒)と混合し、1分間振とう後30秒遠心分離した。その後、両相から800Lずつ分取してそれぞれの線を測定した。その結果、電解後のWの抽出量は印加電圧に対して変化を示さず一定であることがわかった。本実験では電解後の溶出液を有機相と混合して振とうしている。そのため、一度カラム電極内で還元されたWが、溶出後の抽出中に再び6価に酸化された可能性が考えられる。今後、再酸化を防ぐために実験手法の改良を行っていく予定である。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 江坂 文孝; 木村 貴海
no journal, ,
AmとPuの陰イオン交換分離とICP-MSによる原子個数比の測定からPu精製時期を測定することを試みた。Pu精製からの経過年数が既知のPu酸化物粒子を模擬試料とし、決定した時期が妥当であるかを評価した。分析に用いたPu酸化物粒子の精製時期(3.9151年前)に対して決定した時期は不確かさ(k=1)の範囲内で一致し、Pu精製時期決定法として有効であることがわかった。
Amスパイクを添加する方法を用いると、Pu精製から数年しか経っていない試料でも年代幅0.3年の精度で正確に時期を決定できることがこの実験から実証できた。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明; 木村 貴海
no journal, ,
原子力科学研究所敷地内(CLEAR棟南側)で地震発生から10日以内に大気浮遊塵を粒度分画に分けて捕集し、線スペクトロメトリーによる放射性核種の同定・定量を行った。また、全反射蛍光X線分析による元素組成測定や走査型電子顕微鏡による形状観察も行い、粒径による放射能濃度や元素組成の違いなどについて考察した。2011年5月に捕集した試料では3月のものとCs-137の粒径分布が異なった。3月は捕集場所が太平洋に近いことからこの捕集場所では海塩などの粒子によってCs-137が移流し、5月は土壌の再浮遊などが関係しているものと思われる。
大江 一弘; 塚田 和明; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 宮下 直; 永目 諭一郎; Schdel, M.; 金谷 佑亮*; Lerum, H. V.*; et al.
no journal, ,
超重元素研究グループでは、溶媒抽出法及び電気化学的酸化還元法を用い、106番元素シーボーギウム(Sg)の酸化還元電位を決定することを目的に研究を進めている。Sg実験の際には、フロー電解カラムと迅速溶媒抽出装置SISAKを組合せて利用する計画であるが、現状では両装置が対応可能な流速に大きな差があるため、SISAKを低流速で利用するための開発が必要である。本研究では、ガスジェット搬送された核反応生成物を溶液に溶解してガス排気を行うSISAKデガッサーをより低い流速でも利用可能にすることを目的に、新しいデガッサーの開発を行った。新たに開発したデガッサーは、疎水性のテフロンメンブレンフィルターを利用して気液の分離を目指すものである。この新デガッサーを用い、ガスジェット搬送物の溶液化効率の測定を行った。その結果、SISAKの通常の流速である0.4mL/sでは、80%程度の高い溶液化効率を得た。低流速である0.1mL/sでも、気液の混合を促すミキサーを組合せて使用することで同程度の効率が得られ、開発したデガッサーが低流速にも対応可能であることがわかった。
戸田 光祐*; 上野 慎吾*; 高橋 成人*; 笠松 良崇*; 横北 卓也*; 大江 一弘; 横山 明彦*
no journal, ,
重元素の合成機構の解明を目指して、ランタノイド元素をターゲットとして用いた、核融合反応における変形度の影響について研究を進めている。今回、Lu+
O反応(変形核-球形核)及びHo+
Ne反応(変形核-変形核)における蒸発残留核の励起関数を入射エネルギー50-155MeVにおいて測定した。長寿命核の測定にはスタックホイル法を、短寿命核の測定にはガスジェット法を用い、線測定により生成核を定量した。その結果、Lu+O反応では質量数183-188の反応生成物が、Ho+Ne反応では質量数175-181の反応生成物が検出された。実験で得られた励起関数から、球形核を用いた場合よりも、変形核を用いた場合の方がより低い入射エネルギーで核反応が起こることがわかり、重元素の合成機構の解明に向けて重要なデータを取得できた。
小柳津 誠; 磯部 兼嗣; 山西 敏彦
no journal, ,
さまざまな箇所で生じるさまざまな濃度のトリチウム水との材料との相互作用の解明は、BAのタスク、「トリチウム耐久性」において、非常に重要な課題の一つと位置づけられる。トリチウム水中では、種々の放射線分解生成物が形成し、配管・保管容器等の物理的閉じ込め材料と相互作用することが予想できる。トリチウム水による特異的な腐食挙動、特に腐食促進が懸念されるため、その現象の解明は放射線防護の観点から非常に重要である。そのため、金属材料の腐食挙動に及ぼすトリチウムの影響を明らかにする必要がある。そこで、本研究においては、電気化学的手法であるアノード分極曲線測定やターフェル外挿法を用いた腐食速度の測定、開放電位の経時変化測定を行い、SUS304ステンレス鋼の不動態化挙動へのトリチウムの影響を調べた。その結果、(1)トリチウム水はステンレス鋼の自己不動態化阻害効果を持つこと、(2)自己不動態化が阻害されることにより腐食速度が劇的に増加すること、そして(3)トリチウムと溶存酸素が共存する条件下で自己不動態化阻害効果以外の腐食を促進させる機構の存在が示唆された。
北辻 章浩; 間柄 正明; 木村 貴海; 木原 壯林*
no journal, ,
アクチノイドイオンの5価/4価の酸化還元は、金属-酸素結合の形成や開裂を伴うため、溶液中のプロトンイオンの影響を受け複雑に変化する。本研究では弱酸性領域でのウラン等のアクチノイドイオンの酸化還元挙動を、フロー電解法等の電気化学的手法を用いて調べた。ウラン6価の還元は、酸性度がより低い溶液ほどより負電位で観測された。また、酸性度が低くなると、高酸性度溶液中でのものとは異なり、ウラン6価は4価へ完全には還元されなくなった。これは酸性度の低下に伴い、不均化反応速度が低下したためであると考えられる。ネプツニウム5価イオンの還元に対して過電圧を大幅に低下させることがわかっている白金黒付グラッシーカーボン電極を用いてウラン6価の電解還元を行い、電極材ごとの還元挙動を比較したところ、両者に有意な差は見られなかった。この理由は低酸性溶液中ではPt表面への還元的水素吸着が抑制されるため、ウラン5価は電極還元されないためであると考察した。
長縄 弘親
no journal, ,
放射性セシウムによって汚染された土壌の除染技術、短期的な除染、長期的な除染、受動的な除染といった除染の基本的な考え方・進め方について紹介する。また、除染と一体化して進めるべき再汚染の防止策についても紹介する。住宅地,農地,里山,山林のそれぞれに対して行うべき方策を個別に説明するとともに、吸着材の誤った使用方法、除去した土壌の分級・洗浄による減容方法についても述べる。